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石墨烯上原位生長NiSe2納米晶陣列以實現高效析氫反應
由於電解水分解的催化活性較低﹐開發高效穩定的析氫反應(HER)電催化劑至關重要。然而﹐Pt/Pd基催化劑等貴金屬仍然存在價格高﹑供應不足的問題﹐阻礙了其大規模應用。最近﹐過渡金屬基磷化物﹑硫族化物和硒化物已被證明是貴金屬材料的有希望的替代品。在這些材料中﹐硒化鎳由於其高界面能和固有的金屬活性而表現出完全水分解的巨大潛力﹐然而﹐較差的穩定性是一個需要解決的棘手問題。碳材料(石墨烯﹑碳納米管等)具有優異的熱穩定性和良好的導電性被認為是保護電催化劑的理想骨架結構。石墨烯和硒化鎳納米晶體的結合是優化HER電催化性能的可能途徑。本研究通過簡單且可擴展的微波反應和隨後的硒化處理﹐成功制備了一種由NiSe2納米顆粒和二維石墨烯納米片組成的新型HER電催化劑。NiSe2納米顆粒在還原石墨氧化物(rGO)中均勻分散﹐對於提高導電性和穩定性具有額外的協同作用。通過超細NiSe2納米晶和石墨烯基材的協同作用﹐所獲得的NiSe2/rGO複合材料表現出顯著的HER電催化活性10mA/cm2下的過電勢為158 mV)。同時﹐這種獨特的復合結構在100小時制氫測試中具有極其穩定的性能。
NiSe2/rGO是通過微波和硒化反應的簡單兩步法合成的(圖 1)。獲得了一種獨特的混合結構﹐包含在石墨烯表面原位生長的 NiSe2 納米晶體。
SEM圖像(圖2(a))表明純rGO基板具有光滑的表面﹐沒有任何雜質。超細尺寸的NiSe2納米晶體會在rGO表面富集﹐在硒化過程後形成穩定的自支撐結構﹐並且分散均勻﹐沒有任何聚集﹐如圖2(b)所示。能量色散譜儀(EDS)映射圖像(圖2(c))顯示C﹑Ni和Se元素在整個視圖中分佈均勻。此外﹐TEM圖像(圖2(d))表明石墨烯具有完美的二維結構﹐這與rGO的SEM圖像一致。同時﹐NiSe2/rGO 的混合結構表明小納米晶體錨定在石墨烯的整個表面上(圖 2(e))。數千個NiSe2納米粒子可以提供豐富的活性位點以增強電催化活性。HR-TEM 圖像(圖 2(f))表明﹐結晶良好的 NiSe2 納米粒子的晶面間距約為 0.36 nm﹐對應於 NiSe2(210)晶格平面。
XRD圖譜圖 3(a)表明石墨烯和 NiSe2 納米晶體之間成功結合。含氧官能團被認為是石墨烯吸附金屬離子的關鍵驅動力。正如 FT-IR 光譜所示(圖 3(b))﹐GO 在 1059﹑1366﹑1599 和 3421 cm−1 附近顯示出明顯的峰﹐這分別歸因於環氧化物﹑硝酰基﹑羧基和羥基。經過微波處理後﹐NiSe2/rGO 樣品的含氧官能團轉化為氫鍵。原始NiSe2的高分辨率Ni 2p譜圖(圖3(c))顯示在857.8和876.1 eV處有兩個主峰﹐對應於Ni2+的Ni 2p3/2和Ni 2p1/2﹐由於表面氧化﹐882.4 eV 屬於氧化鎳物質。圖3(d)中Se 3d的高分辨率XPS譜可以擬合到Se 3d5/2(54 eV)﹑Se 3d3/2(55 eV)和SeO2(59 eV)的三個峰﹐證明了在石墨烯表面形成 NiSe2。
接下來進行了電極材料的電化學性能測試﹐與已報道的材料相比﹐驗證了NiSe2/rGO復合結構具有優異的HER活性和良好的穩定性﹐這可能歸因於NiSe2納米晶和石墨烯導電網絡的協同效應。
本文采用微波加硒兩步法制備了雜化結構NiSe2/rGO電催化劑。獨特的微波過程不僅有利於金屬離子在石墨烯上的吸附﹐而且還可以控制NiSe2的納米晶尺寸。此外﹐還具有長期穩定性﹐經過100h的連續測試不會衰減。相信微波技術將為雜化結構材料的設計和制備提供一個新的亮點。
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